Ông là một học giả uyên thâm với kiến thức vừa bao quát, vừa chuyên sâu trong các lĩnh vực Sử học, Văn học, Triết học, Ngôn ngữ học, Dân tộc học, Luật học, Giáo dục học, và có vốn hiểu biết phong phú về văn hóa phương Đông cũng như phương Tây. Ông đã chỉ đạo biên soạn đề cương bộ:

• Lịch sử Việt Nam / Ủy ban Khoa học Xã hội Việt Nam. Hà Nội: Khoa học Xã hội, 1971-1989 (chủ biên)
• Lịch sử văn học Việt Nam (tập I, 1970, 1971, 1976 và 2004)
• Tổng tập văn học (trọn bộ 42 tập, 2000)
• Từ điển tiếng Việt
• Ngữ pháp tiếng Việt (1983)

Các công trình riêng:

• Vài nhận xét về thời kỳ từ cuối Lê đến đầu nhà Nguyễn Gia Long (1954)
• Đại cương về văn học sử Việt Nam (1954)
• Vấn đề dân tộc trong cách mạng vô sản (1960)
• Xung quanh một số vấn đề về văn học và giáo dục (1972)

Ngoài ra, Nguyễn Khánh Toàn đã có trên 500 bài viết bằng nhiều thứ tiếng được đăng tải trên các báo trong và ngoài nước.